A két fotográfus 1935 tavaszán találkozott először New Yorkban, amikor Cartier-Bressonnak Mexikóban töltött éve után kiállítása nyílt a Julien Levy Galériában. Helen Levitt, akit teljesen lenyűgöztek Cartier-Bresson Mexikóban készült fotográfiái, már 18 éves kora óta dolgozott fotólaborban, de csak Cartier-Bressonnal való találkozása után döntött úgy, hogy ő maga is fotográfus lesz.
1934-ben Cartier-Bresson, 26 évesen Mexikóba indult egy néprajzi projektre, hogy a Pánamerikai autópálya építését fényképezze. A megbízást időközben lemondták finanszírozás hiányában, de a fotográfust annyira elbűvölte az ország, hogy úgy döntött, ott marad kilenc hónapig. „Ez nem egy kuriózum, amit meg kell látogatni, hanem egy élet, amit meg kell élni" – írta a szüleinek.
A Cartier-Bresson által felfedezésre váró Mexikóvárosban 53 különböző etnikai csoport élt, mindegyiknek saját kultúrája, nyelve és szokásai voltak. Ő azonban egyiket sem beszélte. Egy kávézóban találkozott a harlemi Langston Hughes afroamerikai költővel, regényíróval és drámaíróval, aki bemutatta több művész barátjának is. Cartier-Bresson úgy vált ismertté a helyiek körében, mint „a kis fehér ember, akinek olyan az arca, mint egy garnélaráké". A helyi sajtónak dolgozott, és Mexikóváros utcáit járta, ahol a délutáni nap hosszú, szögletes árnyékában, gyakran magasan fekvő pontokról fényképezte az utcai jeleneteket. Ez inspirálta Cartier-Bresson egyik leghíresebb mondatát:
